詹姆斯在2007年和2008年表现出色，并在2007年带领骑士队打进总决赛。不过，这两年他都因为种种原因与MVP失之交臂。近两年的MVP分别是诺维茨基和科比，他们的MVP得票数都达到了三分之一。

2008-09赛季，詹姆斯终于成为MVP的热门人选。本赛季他迎来了莫里斯·威廉姆斯作为队友，带领骑士队取得了联盟第一战绩66胜16负，队史最佳战绩。威廉姆斯首次入选全明星阵容。

当然，詹姆斯是骑士队取得如此出色战绩的主要功臣。本赛季他场均贡献28.4分、7.6个篮板和7.2次助攻。在这三项数据中，无论是场均还是总计，詹姆斯都排在全队第一。詹姆斯这样的行为已经不止一次了。

此外，詹姆斯的总盖帽和总抢断均位居全队第一。也就是说，詹姆斯五项数据统计全队第一。不是每个人都能实现这样的壮举。当然，詹姆斯在2016年总决赛中再次做到了这一点。

队史最佳战绩，五项统计全队第一。这是詹姆斯以绝对优势夺得职业生涯首个MVP的重要原因。

接下来的09-10赛季nba季后赛骑士战绩，詹姆斯毫无疑问再次获得了MVP。本赛季nba季后赛骑士战绩，骑士队的战绩还是非常不错的，达到了61胜21负，而且他们是联盟中唯一一支取得60场胜利的球队。

詹姆斯几乎再次以五项数据领先全队，但遗憾的是詹姆斯未能做到，因为瓦莱乔拿到的篮板比詹姆斯多。瓦莱乔今年得到了578个篮板，而詹姆斯得到了554个篮板。两者差距并不大。

值得一提的是，虽然詹姆斯两个赛季都获得了MVP，并带领骑士队取得了联盟最好的战绩，但骑士队在季后赛中并没有走得太远。对于一支联盟战绩最好的球队来说，没能进入决赛并不算成功。

2009年季后赛，骑士队在东部决赛中倒下，输给了霍华德领衔的魔术队。整个季后赛，詹姆斯场均贡献35分9篮板7助攻。他不仅多才多艺，而且季后赛场均得分也是最高的。东部决赛，詹姆斯场均贡献38分8篮板8助攻，但骑士队还是输球，他错过了与科比一起进总决赛的机会。

2010年季后赛，骑士队在东部半决赛中倒在凯尔特人脚下。詹姆斯这次的表现并不如2009年东部决赛那么出色。场均少了10分以上，但依然有26+9+7的数据。 2008年2018年季后赛，骑士队也在东部半决赛输给了凯尔特人队。这是绿军三巨头组建的第一年。

2007年打进总决赛后nba季后赛骑士战绩，詹姆斯连续三年季后赛失利，未能重返总决赛，与总冠军渐行渐远。这也导致他在2010年夏天选择离开骑士队加盟热火队。三巨头组合。